С началом крестьянской реформы и созданием губернских комитетов по разработке Положения об улучшении быта крестьян, Самарин получил 25 июня 1858 года приглашение вступить в Самарский губернский комитет в качестве члена от правительства. Им был составлен собственный проект Положения, который кроме него поддержали ещё только 4 члена комитета. В нём, в частности, он отмечал, что крепостное право следует упразднять постепенно, с «соблюдением благоразумной осторожности». Самарин полагал, что землю, которой пользуются крестьяне, необходимо отдать на правах собственности крестьянам, а помещику компенсировать передачу земли особым «вознаграждением», которое может быть двояким: 1) постоянной, непрерывной рентой за землю (Самарин определяет её в 6%); 2) единовременным выкупом или уплатой всей капиталистической стоимости земли, причем право пользования, в таком случае, «превращается в право собственности, а право собственности прежнего вотчинника прекращается». В 1859 году он был приглашён к участию в трудах редакционных комиссий, где работал в административном и хозяйственном отделениях.

После выхода Манифеста об отмене крепостного права Ю. Ф. Самарин в течение двух лет принимал участие, в качестве члена от правительства, в Самарском «Губернском по крестьянским делам присутствии». Приехав в Москву в июне 1863 года, он предполагал отправиться за границу, чтобы поправить здоровье, расшатанное усиленными, 5-летними трудами по крестьянскому вопросу. Однако, по просьбе Н. А. Милютина он согласился принять участие в комиссии, которой было поручено изучить крестьянский вопрос в Царстве Польском. Вместе с Н. А. Милютиным и князем В. А. Черкасским Самарин выработал проект «Положения об устройстве сельских гмин и крестьянского быта в Царстве Польском», которое 19 февраля 1864 года было Высочайше утверждено.